STS-51I startete von Cape Canaveral (KSC) und landete auf der Edwards AFB, Runway 23.

Der Start war zunächst auf den 24. August 1985 angesetzt, jedoch verhinderte starker Regen jeden Startversuch. Am folgenden Tag hatte sich das Wetter zwar gebessert, aber 40 Minuten vor dem geplanten Start trat ein Problem bei der Synchronisation der fünf Bordcomputer auf. Der Countdown musste daraufhin abgebrochen werden. Als neuer Starttermin kam frühestens der 27. August 1985 in Betracht, da nach Startabbrüchen an zwei aufeinanderfolgenden Tagen eine gründliche Inspektion der Haupttriebwerke durchgeführt werden muss.

Schwerpunkte der Mission STS-51I war das Aussetzen der Nachrichtensatelliten AUSSAT-1 (Australien), ASC-1 (USA) und Syncom IV-4/LEASAT-4 (US Navy) sowie die Reparatur des mit der Mission STS-51D ausgesetzten defekten Satelliten Syncom IV-3/Leasat-3 und dessen anschließendes Wiederaussetzen in die Erdumlaufbahn.

In der Planungsphase der Mission war darüber nachgedacht worden, Syncom IV-3/Leasat-3 zur Erde zurückzubringen, statt den Satelliten in der Umlaufbahn zu reparieren. Gegen diesen Plan gab es jedoch Sicherheitsbedenken. Satelliten der Serie Syncom IV verfügten neben einem mit Hydrazin betriebenen Lagekontrollsystem über ein zwei Treibstoffe verbrennendes Triebwerk sowie einen "Perigee Kick Motor". Da nach dem langen Aufenthalt in der Kälte des Weltraumes der Zustand der Triebwerke nicht eingeschätzt werden konnte, wurde dieser Plan verworfen.

Geplant war, am ersten Flugtag ASC-1, am zweiten Flugtag AUSSAT-1 und am dritten Flugtag Syncom IV-4/LEASAT-4 auszusetzen. Zuvor sollten jedoch noch einige Checks an AUSSAT-1 durchgeführt werden. Dazu musste der Sonnenschutzschild des Containers geöffnet werden. Der öffnete sich zwar ein Stück und blieb dann stecken. Im gleichen Moment fiel die Kamera am Ellbogengelenk des Greifarms aus, das sich in unmittelbarer Nähe des Containers befand. Die Ingenieure am Boden entschieden, dass John Lounge versuchen sollte, mit dem Greifarm den verklemmten Sonnenschutzschild zu öffnen. Dies gelang ihm auch, allerdings wurde entschieden, das Aussetzen von AUSSAT-1 auf den ersten Tag vorzuziehen. Der Nachrichtensatellit wurde in die übliche Längsachsenrotation mit 50 Umdrehungen pro Minute gebracht und dann per Federkraft aus dem Frachtraum der Discovery geschoben.

Da für das Aussetzen von ASC-1 nur drei Erdumkreisungen zur Verfügung standen, wurde der Satellit gleich danach durchgecheckt, ebenso in eine Längsachsenrotation gebracht und schließlich durch die vorgespannten Federn in eine eigene Umlaufbahn geschoben. Erstmals waren an einem Flugtag zwei Satelliten vom Space Shuttle ausgesetzt worden.

Am zweiten Flugtag wurden die Einschränkungen am Greifarm des Orbiters diskutiert. Die Ingenieure und Manager gingen davon aus, dass für die Bergung und Reparatur von Syncom IV-3/Leasat-3 50 bis 70 Prozent mehr Zeit benötigt wird. Als Konsequenz daraus wurden die Arbeiten auf zwei EVAs aufgeteilt und die erste EVA auf den fünften Flugtag vorverlegt.

Zuvor stand aber am dritten Flugtag noch das Aussetzen des Nachrichtensatelliten Syncom IV-4/LEASAT-4 auf dem Flugplan. Der Aussetzvorgang unterschied sich von dem der beiden anderen Satelliten. Die Syncom-Satelliten waren speziell für das Aussetzen von Bord eines Space Shuttle gebaut. Mit einem Durchmesser von 4,26 Meter füllten sie den Frachtraum nahezu komplett aus. Die Höhe des Satelliten betrug mit eingefahrenen Antennen 2,85 Meter. In ausgeklapptem Zustand erreichte der Körper eine Höhe von 6,17 Meter. Für den Antrieb verfügte der Satellit sowohl über ein Apogäums-Triebwerk als auch über einen integrierten "Perigee Kick Motor". Für die Syncom-Satelliten wurde das sogenannte "Frisbee Deployment" angewandt. Dabei versetzte ein Set vorgespannter Federn den Satelliten nicht nur in eine Translationsbewegung hinaus in den Frachtraum, sondern gleichzeitig in eine langsame Längsachsenrotation. Mit zwei Umdrehungen pro Minute verließ der Nachrichtensatellit die Nutzlastbucht des Raumgleiters. Das Ausklappen der OMNI-Antenne, über die zunächst der Funkverkehr gehen sollte, war erfolgreich und konnte von der Besatzung beobachtet werden. Wie üblich drehte der Orbiter dann dem Satelliten die Unterseite zu, um vor Triebwerksabgasen geschützt zu sein. Etwa 45 Minuten nach dem Aussetzen wurde der "Perigee Kick Motor" und später die satelliteneigenen Apogäums-Triebwerke gezündet, um Syncom IV-4/LEASAT-4 auf eine geostationäre Umlaufbahn zu bringen. Später ging die Verbindung zwischen Antennen und Transmitter verloren, sodass der Satellit nicht in Betrieb genommen werden konnte.

Nachdem sich die Discovery in den beiden Tagen zuvor Syncom IV-3/Leasat-3 angenähert hatte, unternahmen William Fisher und James van Hoften am 31. August 1985 den ersten Außenbordeinsatz (7h 20m). Für die beiden Astronauten war links vorn im Frachtraum ein Reparaturstützpunkt ("Leasat Equipment Stowage Assembly" - LESA) montiert worden. Daneben waren an der Wand des Frachtraumes vier verschiedene Stangen als Arbeitsgeräte befestigt. John Lounge an der Steuerung des Greifarmes bewegte James van Hoften zur LESA. Er nahm zwei der Arbeitsgeräte - die "Capture Bar" und die "Grapple Bar" - und wurde von John Lounge langsam in die Nähe des riesigen Satelliten gebracht, der jetzt in Reichweite des Greifarms über dem Frachtraum schwebte. In einem ersten Schritt drückte James van Hoften den Sicherungsschalter des Satelliten in seine Ausgangsposition. Mehrere Versuche, mit der "Grapple Bar" die Rotation zu stoppen, schlugen zunächst fehl. Schließlich gelang es James van Hoften, mit der "Capture Bar" Syncom IV-3/Leasat-3 einzufangen. John Lounge bewegte dann die Kombination Satellit-Astronaut in Richtung Frachtraum. Dort stand William Fisher bereit, um auf der gegenüberliegenden Seite die "Handling Bar" anzubringen. Danach musste er den fast sieben Tonnen schweren Satelliten so ruhig wie möglich halten. In dieser Zeit montierte James van Hoften wieder die "Grapple Bar", sodass John Lounge den Stutzen daran mit dem Shuttle-Greifarm fassen konnte. Unter Mithilfe von William Fisher, der den Satelliten fast eine Stunde gehalten hatte, hing Syncom IV-3/Leasat-3 bald sicher am Greifarm. Die Bergung war damit abgeschlossen.
Die Reparatur war in mehrere Arbeitsschritte unterteilt. Sie begann mit einer Inspektion des Satelliten. William Fisher entfernte ein Stück Schutzfolie und das Gehäuse einer Box und stellte fest, dass sich die Drehvorrichtung in der "Safe"-Position befand. Im nächsten Schritt musste der Satellit in die Reichweite von William Fisher gedreht werden. Zum Öffnen einer seitlichen Abdeckplatte in Position 1 löste er vier Schrauben. An einer anderen Position befestigte er an einem Schacht ein Kabel mit vier Einzelanschlüssen, ehe er den Schacht wieder verschloss. Das Kabel verlegte er auf der Außenhaut bis zur Position 1 und schloss es dort elektrisch an. Zum Schluss installierte William Fisher an dieser Stelle die "Spun Bypass Unit". Dies war das Herzstück der Reparatur. Es handelte sich um eine elektronische Kontrolleinheit mit der von Boden gesendete Signale verarbeitet und weitergeleitet werden konnten, also eine Art Bypass für das defekte Zeitschaltsystem von Syncom IV-3/Leasat-3. Da das Zeitschaltsystem aber auch für das Ausklappen der Rundstrahlantenne zuständig war, musste die Antenne nun von Hand ausgeklappt werden. Dazu wurde William Fisher an die Oberseite des Satelliten gehievt. Hier öffnete er zunächst eine Abdeckplatte und konnte dann die "Remote Power Unit" installieren. Dabei handelte es sich um eine Batterie mit integriertem Schaltmechanismus. William Fisher betätigte dann einen Schalter auf der "Remote Power Unit" und die OMNI-Rundstrahlantenne klappte aus. Die "Remote Power Unit" war nun nicht mehr nötig und wurde von William Fisher deinstalliert. Zum Ende der ersten EVA wurde der Satellit von John Lounge in eine Parkposition hoch über dem Frachtraum gehoben.

Die zweite EVA unternahmen William Fisher und James van Hoften am 01. September 1985 (4h 26m). John Lounge holte den Satelliten zunächst wieder in Arbeitsposition und drehte ihn so, dass dessen Unterseite in die Reichweite von William Fisher gelangte. Dort wechselte er eine Schutzfolie an der Düse des "Perigee Kick Motors" aus. Zuletzt musste William Fisher an der "Spun Bypass Unit" mehrere Schalter betätigen, um die Kontrollbox "scharf" zu schalten. Die Reparatur war damit abgeschlossen. Zum Aussetzen von Syncom IV-3/Leasat-3 musste William Fisher den Satelliten wieder mit Hilfe der "Handling Bar" halten bis James van Hoften die "Grapple Bar" entfernt hatte, über die der Satellit am Greifarm der Discovery hing. Stattdessen musste er die "Spin-up Bar" installieren, mit deren Hilfe Syncom IV-3/Leasat-3 in eine Längsachsenrotation von mindestens 2 Umdrehungen pro Minute versetzt werden sollte. Mit insgesamt fünf Schüben über die "Spin-up Bar" erreichte James van Hoften 3 Umdrehungen pro Minute.

Syncom IV-3/Leasat-3 erreichte in mehreren Stufen die geostationäre Erdumlaufbahn.

Das einzige Experiment im Mitteldeck der Discovery war "Physical Vapor Transport of Organic Solids" (PVTOS). Damit sollte hauchdünne Schichten aus organischem Material gewonnen werden.