Start von Cape Canaveral; Landung 1330 km südöstlich von Cape Canaveral im Atlantik.

Hauptaufgabe dieser Mission war erneut das Andocken an einen Agena-Zielsatelliten. Zu den weiteren geplanten Aufgaben gehörten 11 wissenschaftliche Experimente, aber auch Manöver während des gedockten Zustandes, das "Parken" der Agena, ein Test, in dem beide Raumfahrzeuge miteinander verbunden wurden, und die vollautomatisch gesteuerte Rückkehr der Kapsel. Aber auch Weltraumspaziergänge gehörten wieder zu den Programmpunkten.

Der Start verzögerte sich zunächst um 3 Tage wegen eines Lecks im Tank der Titan-Rakete und dann, weil die Agena aufgrund eines Problems mit dem Autopiloten nicht starten konnte.

Nach dem dann reibungslosen Start gelang die Kopplung mit dem unbemannten Agena-Zielsatelliten GATV-11 bereits nach 94 Minuten und fünf Steuerungsmanövern, so schnell wie noch nie. Darüber hinaus war auch bedeutend weniger Kraftstoff verbraucht worden, was nun dazu genutzt werden konnte, um zusätzliche Docking-Manöver vorzunehmen. Jeder der beiden Astronauten entkoppelte zwei Mal und dockte wieder an den Satelliten an.

Zwei EVAs durch Richard Gordon wurden am 13. September 1966 (0h 38m) und am 14. September 1966 (2h 08m) durchgeführt. Aufgrund der bisherigen Erfahrungen speziell von Michael Collins bei Gemini 10 hatte man Modifikationen vorgenommen. Die Sicherheitsleine wurde von 15 auf 9 m gekürzt und die Agena war mit zusätzlichen Handgriffen versehen worden. Trotzdem blieben die Außenbordarbeiten mehr als beschwerlich. Auch Richard Gordon geriet ins Schwitzen und sein Helm beschlug ebenfalls. Seine erste EVA musste aus diesem Grunde auf 38 Minuten gekürzt werden. Es gelang ihm aber, die Agena und das Raumschiff miteinander zu verbinden (zusätzlich zum Dockingverfahren).

Danach wurden die Triebwerke der Agena gezündet und das Raumschiff auf eine höhere Umlaufbahn gebracht. 1.360 km betrug nunmehr das Apogäum, ein neuer Höhenrekord. Nach zwei Erdumkreisungen zündeten die Agena-Triebwerke erneut, um wieder eine niedrige Erdumlaufbahn einzunehmen. Danach konnte das Experiment zur Erzeugung künstlicher Schwerkraft durchgeführt werden. Die beiden Raumfahrzeuge wurden voneinander abgekoppelt und waren nur noch mit der von Richard Gordon angebrachten Befestigung verbunden. Danach wurden beide Raumschiffe in eine Drehung versetzt. Die Schwerkraft war aber eher gering, die Astronauten konnten keine Auswirkungen bemerken.

Insgesamt wurden zusätzlich 12 verschiedene Experimente an Bord durchgeführt (neun wissenschaftliche und drei technische), aber lediglich 2 fotografische Experimente waren wirklich neu. Andere, wie Wetter- und Erdfotografie, die Ultraviolett-astronomische Kamera, aber auch nächtliche Beobachtungen von Städten und Gegenden auf der Erde (etwas eingeschränkt durch ein verdrecktes Fenster auf Charles Conrads Seite), waren schon bei anderen Missionen im Einsatz gewesen.

Die Crew wurde vom Flugzeugträger USS Guam geborgen, nachdem die Rückkehr erstmals vollständig automatischer Kontrolle unterlag.